Nació en Peñafort de Cataluña, destacándose por su gran habilidad en los estudios. Luego de ser nombrado Archidiácono de Barcelona, tomó el hábito de Santo Domingo a la edad de 47 años.
Sus Superiores le señalaron la penitencia de escribir una colección de casos de conciencia para uso de los confesores y moralistas.
A la vida de retiro, el Santo añadió las labores del apostolado, trabajando incesantemente en la predicación, la instrucción, las confesiones y la conversión de los herejes, judíos y moros.
Además, realizó viajes por diferentes regiones españolas, inculcando lecciones espirituales para lograr la total transformación del pueblo contaminado por las costumbres de los moros.
En 1230, el Papa lo llamó a Roma, convirtiéndose en su confesor e imponiéndole la penitencia de oír y despachar inmediatamente las peticiones de los pobres.
Al caer enfermo, San Raimundo regresó a Barcelona, donde continuó con su labor apostólica, luchando en contra de la herejía. También fundó un convento en Túnez y otro en Murcia entre los moros.
El Santo entregó su alma a Dios a la edad de 100 años, en 1275.
